近日,我校材料科學與工程學院吳玉程教授課題組在電催化C-N偶聯合成尿素領域取得新進展,相關成果以“Regulating Active Hydrogen Supply over Cu Clusters-Interspersed MoS2/MoO2Nanosheets for Efficient Urea Electrosynthesis”為題,發表在材料領域國際知名期刊《Advanced Functional Materials》上。
尿素作為全球使用最廣泛的氮肥和重要化工原料,其傳統工業生產主要依賴Bosch-Meiser工藝。該工藝以高能耗的Haber-Bosch合成氨過程為核心,反應條件苛刻,需在高溫高壓下進行,不僅能耗巨大,還對環境造成較高負荷。因此,開發綠色、高效的新型合成路線,利用可再生電力驅動CO2與含氮物種通過電催化偶聯合成尿素,具有重要的科學意義和應用前景。然而,該技術目前仍面臨諸多挑戰,如反應路徑復雜、C-N偶聯動力學緩慢、活性氫(*H)供給不足等,這些問題嚴重制約了催化效率與產物選擇性。

圖1 催化劑微觀結構和成分的表征
針對上述挑戰,吳玉程教授課題組的王巖教授、“香江學者”博士后張劍芳,與澳大利亞國立大學Hark Hoe Tan教授、中國科學技術大學國家同步輻射實驗室談浩博士等人合作,發展了一種基于Cu-MoS2/MoO2協同催化劑的新策略。通過低溫液相剝離結合氧化-還原調控,成功將Cu納米簇均勻錨定于部分氧化的MoS2納米片中,構建出獨特的Cu-MoS2/MoO2異質結構。該結構一方面促進了水分子的吸附與解離,有效釋放表面活性氫(*H),另一方面調控了Cu簇的電子結構,從而顯著提升了CO2與NO3-中間體的生成及C-N偶聯效率。該研究不僅揭示了活性氫在電催化C-N偶聯中的關鍵作用,也為開發高效、可持續的電催化尿素合成體系提供了嶄新思路。

圖2 界面水解離和活性氫的表征
上述研究全面依托先進能源與環境材料國際科技合作基地、清潔能源新材料與技術學科創新引智基地(111計劃)、安徽省先進納米能源材料國際科技合作基地、先進功能材料與器件安徽省重點實驗室等國家級、省部級科研平臺,相關研究工作得到了國家自然科學基金、安徽省重點研發計劃項目、安徽省自然科學基金、中國博士后基金、中央高校基本科研業務費專項等課題支持。
論文鏈接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202519152
(王巖/文 張劍芳/圖 羅來馬/審核)
責任編輯:劉紅平